阿姆斯壯指揮阿波羅11號飛船降落在月球上1969年7月20日,他與另一位太空人埃德溫·奧爾德林 Edwin Aldrin 花了近3個小時在月球上行走。阿姆斯壯在踏上月球表面那一刻從月球上發往地球的簡單而雋永的講話:「這是一個人的一小步,卻是人類的巨大飛躍的一大步,That is one small step for a man, one giant leap for mankind.」。
1994年,阿姆斯壯與共同生活了38年的妻子珍妮特•伊麗莎白•希倫 Janet Elizabeth Shearon 離婚。原因是珍妮特厭倦了丈夫長期不在家的生活。珍妮特是阿姆斯壯在普渡大學同學,兩人育有三個孩子。多年後,阿姆斯特朗回憶離婚的場景仍唏噓不已:「我們的婚姻,就像一次失敗的飛行,無聲地崩潰了……如果可能,我還要說,我愛妻子。我很抱歉,我們的婚姻,成為我事業生涯成功付出的最大代價。」